清華大學魏飛團隊揭示碳納米管生長中的分子進化行為

針對碳納米管的選擇性生長機制，魏飛團隊定義了碳納米管數量隨著長度減少的半衰長度（以模板組裝代數計算），實驗結果顯示了四個層次的精準調控可能。第一，相比于手性碳納米管，非手性碳納米管在動力學競爭中具有明顯劣勢，因此在厘米級以上的超長碳納米管中難覓蹤跡，說明了手性自組裝形式在模板自催化組裝中的重要作用。第二，缺陷型碳納米管由于六元環模板結構被破壞而帶來的動力學劣勢，比完美型碳納米管在生長過程中表現出更快的數量衰減速度和更短的半衰長度。第三，在完美型碳納米管中，金屬性碳納米管的半衰長度比半導體性碳納米管更短，與之前發現的帶隙耦合模板自催化生長結果一致。第四，在半導體性碳納米管群體內部，不同壁數的碳納米管同樣存在區別，半衰長度由小到大分別是單壁、三壁和雙壁，其中雙壁碳納米管由于獨特層間作用帶來的共進化特征，而具有更強的動力學穩定性。最終的進化結果為：在雙壁碳納米管中，至少一層壁手性角接近19.1度的半導體性雙壁管具有最高的占比和最長的半衰長度。

此外，該團隊還定義并基于實驗結果計算了逐步富集生長中不同種類碳納米管的歐幾里得距離，佐證了不同種類碳納米管在進化意義上的差異。該團隊把超長碳納米管的動力學生長由于具有模板自催化的基礎，在實驗中表現出了多特征的逐步進化生長現象，形象地總結成一棵生長進化樹。此外，通過碳源的微小調整帶來了明顯生長結果差異（手性、直徑等參數分布情況），證明了環境因素對進化生長的影響，全面深入地闡釋了碳納米管的進化生長機理。

近日，相關成果以“超長半導體性雙壁碳納米管的分子進化生長”（Molecular Evolutionary Growth of Ultralong Semiconducting Double-Walled Carbon Nanotubes）為題發表在知名期刊《先進科學》（Advanced Science）上。

清華大學化工系2018級博士生高俊為論文第一作者，魏飛教授和朱振興助理研究員為論文通訊作者，其他作者包括化工系2019級博士生江雅馨、2022級博士生陳思博、2020級碩士生岳鴻杰和任禾博士后。該研究得到國家自然科學基金青年基金、科技部國家重點研發計劃、中國科協青年人才托舉工程、中國博士后科學基金特別資助，清華大學“水木學者”等項目支持。

論文鏈接：

http://doi.org/10.1002/advs.202205025